前不久,听了一教授关于活性物种评估方法的学术报告,受益不少,强化了我对催化臭氧化工艺的两个认识:•OH是主导有机物氧化的主要活性物种;催化臭氧化过程中多种活性物种相互转化,其过程相当复杂。但催化臭氧化工程应用,缺乏基础研究有力支撑;基础与应用研究链接不够紧密,目前仍各唱各戏。
1、关于臭氧催化剂“作用域”及•OH反应动力学
学术界基本共识:•OH寿命仅约10 ns;那么,臭氧催化剂作用域就很小。我曾在多种场合强调这一问题,并尝试从有机物分子(而不是•OH)热运动角度估算距离大小,但仍未取得可靠结论。显然,这一问题不仅对工程实践、甚至对实验研究都关系重大。早在2018年我们申请铁基催化剂单元化填料时就明确阐述了催化剂“作用域”概念,可惜至目前仍未得到学术界和工程界的关注。最近,文献中阅读到类芬顿反应“限域强化”的概念,视角确实相近,很受鼓舞。
学术界很重视•OH反应动力学,但指导实践尚远,且并非易事。常规化学反应动力学研究,反应物在反应前都是稳态物质,而•OH非也;•OH浓度应是单位时间单位体积产生量(这易估算)与其存活时间的乘积,其浓度非常小。若•OH浓度都测不准,我就不理解二级反应动力学常数是如何测定的?除了二级反应动力学模型,是否可以采纳更合理的基元反应模型?
2、关于活性物种及有机物的臭氧化
3、臭氧溶解、扩散与催化过程及反应器优化